邓尚致 姜华伟 聂茂峰 黄玉林 张洪玮 郭庆杰 王翠苹
文章编号：10069798（2022）02008807;DOI：10.13306/j.10069798.2022.02.014
摘要：针对在流化床中密相区的气固流动行为与污染物NOx之间关系规律和影响机制的问题，本文借助鼓泡流化床反应器，研究了准东煤和柏木在不同床内温度、流化风速和给料速率条件下燃烧时烟气中NOx的浓度，并利用功率谱密度分析法分析了流化床内气固流态。结果表明，随着温度的升高，床内流化气体密度降低，使得床内截面气速增加，鼓泡流态化更加剧烈，促进了气固混合与接触，从而使烟气中NOx含量显著增大。适当提高流化风速，有利于床层形成充分的鼓泡流态化，使燃料燃烧更加充分，但流化风速过大，也会导致烟气中NOx排放浓度上升。通过降低给料速率，会导致床层高度降低，抑制鼓泡流态化的充分发展，减弱气固混合和接触的强度，产生还原性气氛，使得NOx浓度降低。该研究对进一步优化循环流化床炉内气固流动状态，降低NOx的排放具有重要意义。
关键词：
鼓泡流化床;气固流态化;氮氧化物;压力波动;污染物排放
中图分类号：TK16;TK277.1文献标识码：A
近年来，我国社会经济快速发展，随之而来是一系列大气环境污染问题[13]。燃烧污染物排放是大气污染的来源之一，其中氮氧化物是煤、生物质、生活垃圾等多种燃料燃烧的主要污染物之一[4]。循环流化床（circulatingfluidizedbed，CFB）锅炉采用低温燃烧，能够有效降低NOx原始排放量，而鼓泡流态化是其密相区燃烧的气固流动形式，因此，研究鼓泡流化床气固流态对NOx排放浓度的影响具有重要意义[5]。然而，随着CFB锅炉参数和容量的提高，炉膛截面积不断增加，控制气固两相流动困难，流动状态变化引发的问题越来越突出。例如，对于300MW以上等级的CFB鍋炉，在单炉膛、单布风板的锅炉炉膛中，时而发生床层流化不均匀引起的床层两侧压力大幅度、交替波动的现象[6]。流化床内气固流动行为对床内反应特性和污染物的生成有重要影响[7]。CFB锅炉床层流化不均匀会引起床温分布不均，导致密相区燃烧效率分布不均[8]。研究结果表明，强烈的还原气氛可以减少NOx排放[910]。柯希玮等人[1112]研究发现，实现NOx原始超低排放，需要提高整个炉膛的还原性气氛，而反应气氛与气固流动状态密切相关，根据两者的关系，提出了一条低氮燃烧技术路线。鉴于此，国内外关于流化床密相气固流动行为和反应特性、污染物生成的关系规律和影响机制的研究甚少。本文利用热态鼓泡流化床实验装置，对气固流动状态及其引起的压力波动对NOx排放浓度的影响规律进行了研究，通过改变流化床的运行参数，包括床内温度、流化风速以及给料速率，探究密相区气固流态与烟气中NOx浓度的关系规律，本研究为进一步优化CFB炉内气固流动状态，降低NOx的排放有实际应用价值。
1实验装置与实验方法
1.1实验物料
以准东煤和柏木为燃料，燃料的平均粒径为200μm;石英砂作为床料，平均粒径625μm，床料真实密度为2650kg/m3，床料质量1.2kg，床料堆积高度为0.0272m。使用空气作流化介质，根据最小流化速度计算公式[13]，得出石英砂的最小流化风速umf=0.19m/s。准东煤与柏木的工业和元素分析如表1所示。元素分析中，各元素的下角标d表示干燥基;O*d的质量分数是通过差减法计算获得;下角标ad表示空气干燥基;Mad为空气干燥基水分;Vad为空气干燥基挥发分;Aad为空气干燥基灰分;FCad为空气干燥基固定碳;Qad，net为空气干燥基低位发热量。根据表1中的成分分析，准东煤和柏木固定碳的质量分数偏低，导致发热量也相对较低，两者的N成分质量分数分别为0.38%和0.2%。
1.2实验装置
流化床实验装置结构示意图如图1所示，流化床实验装置是由热态鼓泡流化床、送风系统、给料系统、尾部烟气处理装置、数据采集系统等组成。热态鼓泡流化床包括风室、炉膛、风帽式布风板、隔板、排渣口和电加热层等。流化床布风板以上的床内横截面尺寸为0.25m×0.08m，高为0.45m。利用上下隔板将炉膛等分为3个横截面尺寸为0.08m×0.09m的流化室，以增加固体颗粒在炉膛内的停留时间。炉膛四周贴敷10kW陶瓷加热板，外层利用0.2m厚度的石棉保温。布风板上布置有48个风帽，开孔率为2.3%。风室内置16根电加热管，并以套片方式安装0.5mm厚度的翅片。尾部烟气处理部分包括旋风分离器、布袋和收缩烟管，旋风分离器起到除尘的作用，收缩烟管可以防止空气回流而影响烟气分析仪的测量结果。
型号为Y28012的罗茨鼓风机提供空气，在3个送风管道上分别安装玻璃转子流量计，量程为10m3/h。压力信号测点安装在炉膛左右侧壁面的上部和下部，以及风室前壁面上。数据采集系统由LFJYL6XCY型差压压力传感器，NIUSB6000型数据采集卡和计算机构成。差压压力传感器量程为0～5kPa，精度0.5%F.S.。
1.3实验过程
实验过程中，由罗茨鼓风机提供流化床所需的流化风。通过阀门调节流化风量大小，根据炉内温度和压强下对应的空气体积换算出相应流化室的流化风速。给料系统由两级螺旋给料器组成，调节电机转速，将燃料定量送入炉膛。准东煤和柏木燃烧的实验工况如表2所示。
在不同运行工况下，测量3个风室靠近布风板位置的压力波动信号，并分别测量左侧和右侧流化室的密相区底部以及炉膛上部压力波动信号。通过LabVIEW软件控制采样频率为100Hz，实现数据的实时记录和存储，用于表征炉膛内的气固流动状态。利用烟气分析仪（KANE9506）实时测量经过旋风分离器除尘后的尾部收缩烟管内排放的烟气成分含量变化。对实验测量的压力信号，采用Matlab软件程序进行分析，得到反映炉内气固流态变化的功率谱密度分布图。-
1.4压力波动分析方法
流化床压力波动信息包涵气固流态化中气泡的形成、合并、分裂和在床面的爆裂，以及床层质量振荡和气流波动所引起的压力波动[14]。因此，压力波动特征的变化能够反映流化床内的气泡行为、颗粒运动状态、流型变化、甚至局部结渣和流态化停滞等变化状态[15]。鼓泡流化床中压力波动信号为低频信号，研究者普遍认为波动频率在0～50Hz[16]。
本文分析的床内压力波动功率谱密度分布，选用一段燃烧室单个测点的压力波动，将去除平均值后的原始信号自相关函数进行傅立叶变换。得到信号功率谱密度，用以表示在频率域上波动能量的分布，频率域范围为0～50Hz。根据功率谱密度分布，可以分析压力波动的幅度、频率域分布和主频，将其作为判断流化床内流型、气固流态变化的指标[15，1719]。
2实验结果与分析
2.1准东煤流态化燃烧与烟气中NOx浓度的关系
1）床温对准东煤燃烧烟气中NOx的影响。
当准东煤在炉膛温度分别为810，860和900℃，相同的给料速率qs=44g/min，表观风速ug=0.32m/s时，准东煤燃烧工况功率谱密度分布如图2所示。主频在25Hz附近，验证了鼓泡流化床压力信号为低频信号。由图2可以看出，炉膛温度从810℃升高到860℃时，峰值频率集中，说明气泡相对均匀，颗粒粒径分布范围变窄。炉膛温度为900℃时，在5Hz和33Hz附近出现了明显的峰值，峰值频率越低，说明气泡越大，反之气泡越小，说明900℃时同时产生了较多的大气泡和小气泡。随着炉膛温度的升高，功率谱密度值有一定程度的增大，说明气固运动更剧烈，鼓泡流态化在增强。
在不同床温下，准东煤燃烧烟气中NOx质量浓度变化如图3所示，结果表明随着炉膛温度的升高，准东煤流化燃烧产生的烟气中，NOx的质量浓度逐渐增加。准东煤NOx的质量浓度在810℃时最低，稳定在30mg/m3左右，而在900℃时最高，稳定在60mg/m3左右。原因是随着温度的升高，床内流化气体密度降低，使床内截面气速增加，鼓泡流态化更加剧烈，促进了气固混合与接触，从而使烟气中NOx质量分数显著增大。此外，温度升高还降低了燃烧室中焦炭和CO的质量浓度[20]，破坏还原性气氛，在一定程度上阻碍了NOx的还原过程。因此，燃烧温度的提高，加快了流化床内鼓泡的发展，不利于减少NOx污染物的排放。
2）流化风速对准东煤燃烧烟气中NOx的影响。
准东煤燃烧工况a4的功率谱密度分布如图4所示，与图2a对比，在相同的床温T=810℃和给料速率qs=44g/min时，增大ug后，主频的峰值有明显增大，出现多个不同频率的峰值，表明流化风速增加，有更多数量的小气泡和少量大气泡产生，床内压力波动更加剧烈。流化风速增加，促进了气泡的生长[1719]，大气泡加大了对床层和气泡周围颗粒的扰动。
在不同流化风速下，准东煤燃烧烟气中NOx的质量浓度变化如图5所示，由图5可以看出，准东煤在810℃燃烧时，ug从0.32m/s增加到0.53m/s，NOx的质量浓度从30mg/m3左右增加到40mg/m3左右。因为提高流化风速，有利于床层形成充分的鼓泡流态化，使燃料燃烧更加充分，但是流化空气量过大，也会导致烟气中NOx排放质量浓度上升。此外，流化风速增加后，流化床内气泡的尺寸和产生速率也增加，氧的质量浓度增大，在一定程度上增加了挥发分氮和焦炭氮的氧化，也阻碍了产生NOx的还原[11，20]。
3）给料速率对准东煤燃烧烟气中NOx的影响。
准东煤燃烧工况a5的功率谱密度分布如图6所示，与图2a对比可知，在给料速率降低之后，鼓泡流化床的压力波动幅度减小，这是因为床内物料量减少，密相床高降低，导致最大气泡直径减小。
在不同给料速率下，准东煤燃烧烟气中NOx质量浓度变化如图7所示，在降低给料速率之后，由于送入炉膛内的燃料质量减少，烟气中NOx质量浓度明顯降低，I.NAYDENOVA等人[21]的研究也有相似的结论。给料速率增加到一定程度，随着燃料的继续给入，炉膛内的完全燃烧所需的空气量可能不足，并且在床料量较少的情况下，有可能抑制鼓泡流态化的充分发展，减弱气固混合和接触的强度，产生还原性气氛，使NOx的质量浓度降低。
2.2柏木流态化燃烧与烟气中NOx质量浓度的关系
1）床温对柏木燃烧烟气中NOx的影响分析。
当柏木在炉膛温度分别为810，860和900℃，相同的给料速率qs=16g/min，表观风速ug=0.30m/s时，柏木燃烧工况功率谱密度分布如图8所示。由图8可以-
看出，炉膛温度对功率谱密度影响不大，这是由于柏木密度较小，气泡不易生长。
在不同床温下，柏木燃烧烟气中NOx质量浓度变化如图9所示，由图9可以看出，随着炉膛温度的升高，柏木流化燃烧产生的烟气中NOx的质量浓度逐渐增加，与准东煤燃烧烟气中NOx有着类似的特征，提高温度不利于减少NOx污染物的排放。
2）流化风速对柏木燃烧烟气中NOx的影响分析。
柏木燃烧工况b4的功率谱密度分布如图10所示，与图8b对比可知，在给料速率和床温相同条件下，由增大空气系数导致的流化风速增大，峰值有明显增大，-
峰值频率也在增大，说明气泡数量增多，同时有相对大的气泡产生，另外在0～5Hz范围内出现明显的峰值，说明有小气泡的数量在增加。
在不同流化风速下，柏木燃烧烟气中NOx质量浓度变化如图11所示。由图11可以看出，柏木在860℃燃烧时，ug从0.30m/s增加到0.44m/s，NOx的质量浓度从23mg/m3左右增加到46mg/m3左右。流化风速的提高，促进了鼓泡流态化，使燃料燃烧更加充分，但是流化空气量过大，导致烟气中NOx排放的质量浓度上升。
3）给料速率对柏木燃烧烟气中NOx的影响分析。
柏木燃烧工况b5的功率谱密度分布如图12所示，对比图10可知，在床温和送风量相同时，降低给料速率导致压力波动幅度明显下降。
在不同给料速率下，柏木燃烧烟气中NOx质量浓度变化如图13所示，由图13可以看出，降低柏木给料速率之后，烟气中NOx浓度明显降低，这与准东煤的结果相似，在床料量较少的情况下，有可能抑制鼓泡流态化的充分发展，产生还原性气氛，降低了NOx质量浓度
3结束语
本文主要研究了流化床内，准东煤和柏木两种燃料流态化燃烧中烟气污染物NOx排放和床内压力波动的影响。温度的提高有利于准东煤在鼓泡流化床内燃烧时气泡生长，而柏木密度较小，气泡则不易生长。要降低两种燃料烟气中NOx生成量，都应适当降低流化床运行温度。提高流化风速，有利于床层形成充分的鼓泡流态化，使两种燃料燃烧更加充分，但是流化空气量过大，也会导致烟气中NOx排放浓度上升。若流化空气量过低会造成床内压力波动频域范围扩大，鼓泡流化床状态遭到一定程度破坏，同样不利于物料的充分燃烧。降低给料速率导致床内初始物料量减少，密相床高降低。由于送入炉膛内的燃料质量减少，烟气中NOx质量浓度明显降低，由于较低床高抑制了鼓泡流态化的充分发展，减弱气固混合和接触的强度，产生还原性气氛，使NOx质量浓度降低。该研究对进一步优化循环流化床炉内气固流动状态，降低NOx的排放具有重要意义。
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DENGShangzhi1，JIANGHuawei1，NIEMaofeng1，LIYe1，HUANGYulin1，ZHANGHongwei1，GUOQingjie2，WANGCuiping1，3
（1.CollegeofMechanicalandElectricalEngineering，QingdaoUniversity，Qingdao266071，China;
2.StateKeyLaboratoryofHigh-EfficiencyUtilizationofCoalandGreenChemicalEngineering，NingxiaUniversity，Yinchuan750021，China;
3.CollegeofCivilEngineeringandArchitecture，ShandongUniversityofScienceandTechnology，Qingdao266590，China）-Abstract：
ToaddresstheissueoftherelationshiplawandinfluencemechanismbetweenthegassolidflowbehaviorinthedensephasezoneinfluidizedbedandthepollutantNOx，thispaperinvestigatestheconcentrationofNOxinthefluegasofquasieastcoalandcypressduringcombustionatdifferentinbedtemperatures，fluidizationairvelocitiesandfeedrateswiththeaidofabubblingfluidizedbedreactor，andanalyzesthegassolidflowpatterninthefluidizedbedusingpowerspectrumdensityanalysis.Theresultsshowthat：withtheincreaseoftemperature，thedensityoffluidizedgasinthebeddecreases，whichmakesthegasvelocityinthebedsectionincreaseandthebubblefluidizationbecomemoreintense，whichpromotesthegassolidmixingandcontact，thustheNOxcontentinthefluegasincreasessignificantly;appropriatelyincreasingthefluidizationwindspeedisbeneficialtotheformationofsufficientbubblefluidizationinthebed，whichmakesthefuelburnmorefully，buttoolargefluidizationwindspeedalsoleadstotheNOxemissionconcentrationinthefluegasHowever，toohighfluidizationairspeedwillalsoleadtotheincreaseofNOxemissionconcentrationinfluegas;reducingthefeedratewillleadtothedecreaseofbedheight，inhibitthefulldevelopmentofbubblefluidization，weakentheintensityofgassolidmixingandcontact，andproducereducingatmosphere，whichmakestheNOxconcentrationdecrease.ThisstudyisimportanttofurtheroptimizethegassolidflowstateinthecirculatingfluidizedbedboilerandreduceNOxemissions.
Keywords：bubblingfluidizedbed;gassolidfluidization;nitrogenoxides;pressurefluctuation;pollutantdischarge
收稿日期：20210923;修回日期：20211129
基金項目：省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室开放课题（2018K17）;国家级大学生创新创业训练计划（201811065028）
作者简介：邓尚致（1995），男，硕士研究生，主要研究方向为流化床气固流动与反应污染物生成关系规律。
通信作者：姜华伟（1984），男，工学博士，讲师，主要研究方向为循环流化床高效清洁燃烧与气固两相流动。Emailjianghuawei@tsinghua.org.cn。
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